如何高效使用VASPKIT进行计算和分析：电催化反应理论计算实践与技巧

VASPKIT是一个用于辅助 VASP(Vienna Ab-initio Simulation Package) 软件的工具包， 旨在帮助科学家和工程师更高效地进行第一性原理计算和材料模拟。VASPKIT 作为 VASP 的辅助工具，提供了丰富的功能和工具，包括输入文件生成、数据处理、结果分析等，可以帮助用户更便捷地进行 VASP 计算和后处理。现在，超算互联网上线 VASPKIT v1.2.5 版本，支持开箱即用。

本次实操，我们将以电催化氮还原反应理论计算为例，详细介绍如何在超算互联网使用 VASPKIT v1.2.5 版本对电催化反应第一性原理计算进行预处理和后处理。

一、结构优化

现在，超算互联网提供的 VASPKIT v1.2.5 版本，支持开箱即用。您可以访问下方链接，点击“立即使用”，进入“命令行”，即可快速使用 VASPKIT 软件。

https://www.scnet.cn/ui/mall/detail/goods?type=software&common1=APP_SOFTWARE&id=1773529328276246529&resource=APP_SOFTWARE&keyword=VASPKIT+v1.2.5版本

首先，我们使用软件 case 目录下的 NRR（氮还原反应）算例做 opt 计算，准备好 POSCAR（结构信息）、POTCAR（赝势信息）和 INCAR（计算参数信息）输入文件后，依此输入vaspkit-1-102-2-0.03，生成 VASP 计算所必须的 KPOINTS（K 点分布）文件，使用 vasp 提交脚本提交任务即可对结构进行优化。

优化完创建一个 scf 文件夹，对体系做静态计算，来得到后续电子结构计算所需要的CHGCAR（电荷密度文件）和 WAVECAR（波函数文件）等。注意这一步的 POSCAR 是由opt 计算中的 CONTCAR（优化后的稳定构型）复制而来的，POTCAR 和 KPOINTS 不变， 而 INCAR 需做以下修改：

二、能带结构计算

创建一个 band 文件夹， 将静态计算得到的 CONTCAR 复制到 band 文件夹， 并修改为POSCAR，INCAR 在压缩包，将 CHGCAR 和 WAVECAR 以及 POTCAR 也复制进来，vaspkit-3-302，得到具有高对称点的 K 点路径，即 KPATH.in，复制成 KPOINTS 即可， 进行能带结构计算。

能带计算后处理：算完后 vaspkit-21-211，生成 BAND.dat，导出到 Origin 作图， 因为我们主要想看费米能级处的能带结构，所以我们可以将纵坐标调小一点（ -2，2），而横坐标是由体系的高对称点信息决定的，图中的 G、M、K 是体系的高对称点，我们可以在 KLABELS 文件中查看此信息， 可以看到横坐标范围是（ 0.000， 0.806）。打开 BAND_GAP（如下）可以看到体系的禁带宽度约为 0.0053 eV，低的能隙表明体系表现出金属性， 导电性较好， 利于电催化反应的进行。

三、态密度计算

创建一个 dos 文件夹， 将静态计算得到的 CONTCAR 复制为 POSCAR， 复制到dos 文件夹，INCAR 在压缩包，将 CHGCAR 和 POTCAR 也复制到 dos 文件夹，vaspkit生成 KPOINTS 文件， 进行态密度计算。注意计算 dos 时的计算精度应高于 opt 的， 得到的结果才更加准确， 所以我们要运行 vaspkit-1-102-2-0.01，增大 K 点网格。

态密度计算后处理： vaspkit-11-114-all；

vaspkit-11-115-Cr-5 6 7 8 9 这样就得到过渡金属元素的 d 轨道（ dxy, dyz, dzx, dx2-y2 和 dz2）的投影态密度信息。输出文件是 PDOS_SUM.dat，导出文件用 Origin 打开作图；

vaspkit-11-115-N-2 3 4 得到 N 元素的 p 轨道（ Px, Py 和 Pz） 的投影态密度图；

输出文件是 PDOS_SUM.dat， 导出文件用 Origin 打开作图。合并 d-p 轨道的 PDOS 以 MoCrN6 体系吸附 N2 前的投影态密度图为例。吸附 N2 后体系的 PDOS 信息我们可以进行仿照训练。同时运行 vaspkit-5-503， 我们可以得到体系的 d 带中心信息。

四、 电荷密度分布

我们以 TiMoN6 吸附 N2 为例， AB 代表整个体系的结构， A 代表 TiMoN6， B 代表 N2，分别对 AB、A 和 B 进行静态计算，得到 AB、A 和 B 的电荷密度（ 计算输入文件包INCAR、KPOINTS、POSCAR、POTCAR 和 CHGCAR，注意除了 POSCAR 和 POTCAR 不一样， 其他的文件都一样）。

计算完成后我们调用 vaspkit-314 命令， 根据提示依次输入 AB 体系、片段 A 和片段 B 的 CHGCAR 文件所在的位置，就可以得到 CHGDIFF.vasp 文件。将该文件导出到 VESTA 软件中， 即可观察到 TiMoN6 吸附 N2 的差分电荷密度图。

五、 被吸附物质的频率计算

对吸附 N2 后的体系进行结构优化后， 调用 vaspkit-402-1-2-输入需要固定的原子的高度信息，然后调用 vaspkit-501 命令，我们可以得到被吸附物质对于体系吉布斯自由能的零点能校正ΔEZPE 和熵的贡献 TΔS， 带入公式 ΔG = ΔE + ΔEZPE − TΔS， 我们就可以计算反应过程每个中间体的吉布斯自由能， 绘制能量台阶图， 从而确定催化反应的决速步骤。

以上， 我们通过电催化氮还原反应实例详解了如何在超算互联网使用 VASPKIT v1.2.5 版本进行第一性原理计算， 通过 vaspkit 模块生成输入文件并对计算结果进行后处理，借助 VESTA 可视化软件以及 Origin 作图软件，得到直观的图像，来分析体系的结构和电子信息。

希望本篇最佳实践为您提供一些 VASPKIT 的实战计算技巧。